前言

氮氧化物是典型的环境污染物，会破坏臭氧层，形成酸雨、化学烟雾等。其中，N₂O是继CO₂、CH₄之后的第三大温室效应气体，潜热值是CO₂的310倍，在大气中稳定存在120年之久。因此，高效地控制N₂O气体的排放具有现实意义。催化方法是消除氮氧化物的主要手段。

《Ru基催化剂催化消除NO_x的研究》介绍以不同性质氧化物为载体，通过不同的制备方法合成了一系列Ru/Al₂O₃、Ru_x-Co₃O₄、Ru/La_1.6Sr（Ba）_0.4NiO₄催化剂。通过XRD、氮气吸附脱附、TEM、H₂-TPR、O₂-TPD、XPS、原位DRIFTS等手段对催化剂的体相和表面性质进行了表征，探索了Ru与载体之间的相互作用对Ru分散性、表面物种和稳定性等的影响，以及对活性载体表面性质的影响；提出了催化N₂O分解和NO+CO反应的表面活性物种和反应机制。主要结论如下。

（1）Ru负载在不同性质载体Al₂O₃、Co₃O₄、La_1.6Sr（Ba）_0.4NiO₄上，制备了一系列的Ru基催化剂。不同处理方式制备的Ru/Al₂O₃催化剂重复使用5次后，均出现失活现象。而Ru_x-Co₃O₄催化剂比Co₃O₄表现出更高活性和稳定性，其中，Ru_0.2-Co₃O₄活性最好，连续测试30h没有发生失活。在O₂（1.5%）和H₂O（2.1%）存在下，Ru_0.2-Co₃O₄即使在O₂（3%）和H₂O（4.2%）存在条件下，依然保持较好的催化活性和稳定性。Ru/LSN-EG催化剂显示了好的活性和稳定性。而Ru/LSN使用1h，出现失活现象，催化剂反应6h后，N₂O转化率从95%降低到55%。Ru/LBN催化剂表现出较高的催化NO+CO反应活性和稳定性，500℃时，NO和CO几乎完全转化。

（2）Ru与惰性载体Al₂O₃间的相互作用弱，活性单质Ru物种不能稳定存在。在催化过程中，Ru颗粒发生团聚；N₂O分解的O物种吸附在Ru上不能及时脱附，使Ru价态升高，生成低活性的Ru⁴⁺物种。而Ru与活性Co₃O₄或La_1.6Sr（Ba）_0.4NiO₄之间存在较强的相互作用。这种作用抑制了Ru颗粒的生长，稳定了Ru物种的价态。结果表明单质Ru和Ru³⁺都是催化N₂O分解的活性物种。

（3）Ru与活性Co₃O₄或La_1.6Sr（Ba）_0.4NiO₄之间的相互作用也改变了载体的表面性质。与相应载体相比，Ru的加入导致Ru_x-Co₃O₄催化剂具有更大的比表面积，更多的表面活性Co²⁺物种和氧空位含量，更高可被还原能力，以及稳定的催化剂结构。Ru负载到LSN和LBN上，使催化剂具有高的表面晶格氧移动性；较多的氧空位量，以及更多的N₂O、NO和CO吸附位。这些性质的改变，均有利于催化消除N₂O和NO+CO反应的进行。

更多信息可以参阅作者攻读博士学位期间发表的学术论文。

本书由隋朝编写第1、3、4、5、6章（共13万字），蔡雪编写第2章（共0.8万字），最后由隋朝审校定稿。

书中不妥之处，请读者批评指正。

著者　

2018年11月